目前鋰離子電池中使用的商用碳酸鹽電解質(zhì)會(huì)與鋰發(fā)生劇烈反應(yīng)，產(chǎn)生不均勻且易碎的固體電解質(zhì)界面 (SEI)。因此，循環(huán)過(guò)程中的體積變化會(huì)導(dǎo)致 SEI 破裂，從而導(dǎo)致鋰枝晶的生長(zhǎng)以及“死鋰”的形成，最終導(dǎo)致電池失效并限制鋰金屬電池（LMBs）的實(shí)際應(yīng)用。

    研究人員開(kāi)發(fā)了一種添加劑三氟乙酸吡啶鹽離子液體鹽，用于在商業(yè)碳酸鹽電解質(zhì)中的鋰上構(gòu)建富含無(wú)機(jī)物的 SEI 層，以克服枝晶生長(zhǎng)的障礙。在這種情況下，由于靜電相互作用，Py⁺ 可以聚集在 Li 的表面上，并優(yōu)先還原以形成調(diào)節(jié) Li 沉積的含氮化物界面。得益于 TFA^- 和 Li⁺ 之間的強(qiáng)配位，痕量 TFA^- 可以促進(jìn) LiNO₃ 在碳酸鹽電解質(zhì)中的溶解，形成包含大量陰離子的獨(dú)特溶劑化殼，如 MD 模擬和 NMR 分析所示，從而降低了 Li⁺ 去溶劑化能壘。

   此外，添加劑的綜合作用促進(jìn)了 LiF-Li₃N 增強(qiáng)型 SEI 的形成，這增加了界面能并降低了 Li⁺ 擴(kuò)散能壘，有助于更快的離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和無(wú)枝晶的致密體沉積形態(tài)的形成。此外，在 BEF-PyF/LN 中構(gòu)建了高質(zhì)量的 CEI 層，以充分保護(hù)陰極。因此，Li||LiFePO₄ (2.0 mAh cm^-2) 電池在 1?C (1?C = 170 mAh g^-1) 下循環(huán) 500 次后仍保持高容量保持率 (83.4%)。采用 BEF-PyF/LN 電解質(zhì)的 Li||NCM523 (2.4 mAh cm^-2) 全電池在 100 次循環(huán)后表現(xiàn)出令人印象深刻的 92.9% 容量保持率，在 1?C (1?C = 200 mAh g^-1) 下的平均 CE 為 99.3% 和良好的速率性能。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)高壓LMBs提供了一種簡(jiǎn)單、可行且經(jīng)濟(jì)的電解質(zhì)添加劑策略。